Исследование устойчивости и зарядовых состояний вакансии в димеризованном кластере Si29 - Метод Монте Карло в химическом моделировании
Несмотря на многочисленные исследования в области моделирования наночастиц кремния, проблеме наличия и устойчивости вакансии в наночастицах кремния уделяется сравнительно мало внимания. Это связано с трудностью экспериментальной идентификации такого рода дефекта в наночастицах, которую трудно отделить от неупорядоченности в структуре или например, от наличия крупных и мелких пор в пористом кремнии. Мы исследовали устойчивость вакансии как в чистых кластерах Si29D и Si38, так и в гидрогенизированном кластере Si29Н24. Вакансию мы стимулировали путем удаления центрального атома из кластера Si29D и затем провели молекулярно-динамическую оптимизацию геометрии кластера с применением ДТВМ потенциала.
Полученные результаты показывают, что вакансия в чистом кластере Si29D является нестабильной и он претерпевает коллапс в результате сдвига атомов кластера. При этом, кластер приобретает сдавленную удлиненную форму, где неупорядоченность структуры кластера возрастает.
Однако, оптимизация геометрии однократно положительно заряженного кластера Si29D, содержащего вакансию в центре, приводит к образованию полого кластера Si28, с диаметром 7,04 А. Построенные графики плотности состояний вакансии в димеризованном Si29D (рис. 3.1) показывают, что распределение энергетических состояний в вакансии в нейтральном димеризованном Si29D совпадает с графиком плотности состояний для чистого димеризованного Si29D, приведенного на рис. 3.2., а, соответствующий вакансии в положительно заряженном Si29D свидетельствует о делокализации электронов на ВЗМО и металлическом характере проводимости.
Рис. 3.1. Полый кластер Si28+, образованный в результате образования вакансии в положительно заряженном кластере Si29D.
Рис. 3.2. Распределение плотности энергетических состояний кластера Si29D с вакансией. Пунктиром показан ВЗМО.
Исследования устойчивости нейтральной вакансии в поверхностно-димеризованном кластере Si29H24 показали существенное уменьшение диаметра всего кластера, вызванное наличием вакансии. При этом, четыре атома кремния - первые соседи вакансии, имеющие вначале симметричное расположение, соответствующий тетраэдрической точечной группе симметрии, подвергаются искажению типа Яна-Теллера от первоначального положения, где три атома сближаются, тогда как один из атомов Si удаляется (рис. 3.3). Симметрия центральной части кластера переходит из группы симметрии Td в C3v. При этом, расстояние между тремя атомами становится равным 3,19 А (в идеальном 3,75 А), между удаленным атомом и одним из трех сближенных атомов, равным 4,12 А.
Заряды атомов кластера при наличии вакансии распределяются так, что все атомы кремния приобретают устойчивый отрицательный заряд, который происходит за счет оттока электронов от атомов водорода к кластеру. Как видно из табл. 3.1, распределение зарядов по координационным сферам кластера, изменяется незначительно относительно кластера без вакансии.
Таблица 3.1. - Результаты по вакансии в кластере Si29H24.
Кластер |
Полная энергия, эВ |
Сдвиг первых соседей, Е |
Заряды на координационных сферах кластеров | ||||
Центральный атом |
1-сфера |
2-сфера |
3-сфера |
Атомы водорода | |||
Димер. Si29Н24 |
-181,3862 |
0,20 |
-0,13 |
-0,14 |
0,00 |
0,05 | |
Вакансия нейтр. |
-173.4792 |
C3v
|
- |
-0.08 |
-0.08 |
-0.01 |
0.05 |
Из рис. 3.4 видно, что атомы кремния первой координационной сферы с болтающимися орбиталями не имеют существенного вклада в области щели между ВЗМО и НСМО. По-видимому, это связано со сближением трех атомов и образованием между ними слабой ковалентной связи, тогда как четвертый атом "всплывает" на поверхность, приобретая то же расстояние от центра кластера.
Рис. 3.3. Структура вакансии в димеризованном кластере Si29H24.
Атомы кремния - первые соседи вакансии показаны отличными от окружающих атомов Si цветом (голубые - атомы, сдвинутые друг к другу, красный - удаленный атом).
Рис. 3.4. Распределение плотности энергетических состояний кластера Si29Н24 с нейтральной вакансией.
Сплошная линия - интегральная плотность, прерывистая с треугольниками - вклад атомов Si - первых соседей вакансии, прерывистая с четырехугольниками - остальные атомы кремния и пунктирная линия соответствует атомам водорода. Вертикальным пунктиром показан ВЗМО.
Похожие статьи
-
УСТОЙЧИВЫЕ КОНФИГУРАЦИИ И ЗАРЯДОВЫЕ СОСТОЯНИЯ ОСНОВНЫХ СОБСТВЕННЫХ ДЕФЕКТОВ В КРЕМНИИ Основными собственными точечными дефектами в элементарных...
-
Методы исследований электронной и пространственной структуры наноразмерных кластеров Квантовохимические методы исследования Все современные методы...
-
Наименьшей моделью (1 нм в диаметре) частиц кремния, испускающих голубой цвет, является насыщенная водородом алмазоподобная клетка Si5Si24H24с одним...
-
Алгоритм Метрополиса - Метод Монте Карло в химическом моделировании
В случае сложных жидкостей практически невозможно точно рассчитать значение конфигурационной статистической суммы системы. Однако его можно оценить с...
-
Нестандартный метод сильной связи (НМСС) - Метод Монте Карло в химическом моделировании
Предложенный в работе [4-5] вариант МСС, который назовем нестандартным МСС (НМСС), в отличие от стандартных МСС основан на другом выражении для...
-
Обзор методов сильной связи - Метод Монте Карло в химическом моделировании
Различие стандартных МСС друг от друга заключается в основном в выборе формул, аппроксимирующих матричные элементы гамильтониана и энергию отталкивания в...
-
Общие теоретические положения метода Монте Карло Метод Монте Карло, применяемый в статистической физике, является частным случаем общего метода...
-
Метод сильной связи - Метод Монте Карло в химическом моделировании
Для расчета энергии многоатомных систем имеются приближения трех уровней сложности: эмпирические [1-3], полуэмпирические [3-5] и первопринципные...
-
Основные понятия теории экономико-математического моделирования Кибернетический подход к исследованию экономико-математических систем Обычно...
-
В настоящее время нельзя назвать область человеческой деятельности, в которой в той или иной степени не использовались бы методы моделирования. Особенно...
-
С развитием системных исследований, с расширением экспериментальных методов изучения реальных явлений все большее значение приобретают абстрактные...
-
Важным для системного подхода является определение структуры системы -- совокупности связей между элементами системы, отражающих их взаимодействие....
-
Моделирование начинается с формирования предмета исследований -- системы понятий, отражающей существенные для моделирования характеристики объекта. Эта...
-
Введение - Основные методы и принципы моделирования в исследовании систем управления
В данной работе я попытаюсь раскрыть основные методы и принципы моделирования в разрезе исследования систем управления. Моделирование (в широком смысле)...
-
В основе моделирования лежит теория подобия, которая утверждает, что абсолютное подобие может иметь место лишь при замене одного объекта другим точно...
-
Одним из наиболее важных аспектов построения систем моделирования является проблема цели. Любую модель строят в зависимости от цели, которую ставит перед...
-
Стандартные методы, как правило, предусматривают использование количественного анализа, позволяющего установить точное содержание отдельных элементов и...
-
Уравнение динамики теплообменника: Передаточные функции объекта получим по его уравнению динамики. Для этого запишем уравнение по заданному каналу. Затем...
-
При управлении подвижными объектами (такими, например, как мобильные роботы, подводные аппараты и т. п.) часто имеет место неопределенность цели, когда...
-
Химия экстремальных состояний - Концепции современного естествознания: химическая составляющая
В отличие от каталитической химии, особенностью которой является химическая активизация молекул реагента, т. е. расслабление исходных химических связей...
-
Метод максимального правдоподобия - Основы научных исследований
Разработан Р. Фишером. Пусть Х 1 ,х 2 ...х N - выборка из генеральной совокупности случайной величины Х с функцией плотности вероятности Р(х, и),...
-
Из перечисленного обзора типов ММ, составляющих предмет ИСО, можно выделить следующие особенности ММ ИСО [3]. - Системный подход, заставляющий...
-
Методы отбора выборок - Основы научных исследований
Известны три метода отборок выборок: случайный, систематический и комбинированный. В результате случайного отбора получается случайная выборка. Выборка...
-
В большинстве реальных больших систем не обойтись без учета "состояний природы" -- воздействий Стохастического типа, случайных величин или случайных...
-
При решении экономических задач часто анализировать ситуации, в которых сталкиваются интересы двух или более конкурирующих сторон, преследующих различные...
-
Допустим, реакция aA + bB <> хХ + yY - гомогенная и идет в одну стадию. Тогда скорость прямой реакции vПр = KПр [A]A{B]B, а скорость обратной...
-
Методы получения и химические свойства спиртов - Типы связей в органической химии
Спирты - это производные углеводородов, в которых один или несколько атомов водорода замещены на соответствующее число гидроксильных групп (-ОН). Общая...
-
В основе метода лежит закон адитивности оптической плотности при соблюдении основного закона светопоглощения. Ход работы 1. Выбор оптимальных...
-
Вычисления для следующих входных данных F=1000H m=200 кг m'=1 кг/сек k=2 t0=0 сек V0=0 м/сек B=50 n=50 V1 (t) - результаты, полученные с помощью...
-
Метод молекулярных орбиталей - Типы химических связей. Ковалентная связь
В методе молекулярных орбиталей (ММО) молекула рассматривается как единая система всех ядер и всех электронов. Последние находятся в общем пользовании...
-
Метод валентных связей - Типы химических связей. Ковалентная связь
Основные положения: 1. Ковалентная связь - образуется за счет 2-х электронов с антипараллельными спинами. Эта общая электронная пара принадлежит обоим...
-
Фазовое равновесие. Правило фаз. Диаграмма состояния однокомпонентной системы Гетерогенные равновесия, связанные с переходом веществ из одной фазы в...
-
Динамическое программирование Динамическое программирование -- один из разделов оптимального программирования, в котором процесс принятия решения и...
-
Пусть требуется разыграть испытания в каждом из которых событие А появляется с вероятностью р и не появляется с вероятностью 1-р [4]. Заменим...
-
Химическая связь - это взаимное сцепление атомов в молекуле и кристаллической решетке в результате действия между атомами электрических сил притяжения....
-
Этапы экономико-математического моделирования - Методы экономико-математического моделирования
Основные этапы процесса моделирования уже рассматривались выше. В различных отраслях знаний, в том числе и в экономике, они приобретают свои...
-
На базе системного подхода может быть предложена и некоторая последовательность разработки моделей, когда выделяют две основные стадии проектирования:...
-
Методы исследования математических моделей - Математическое моделирование в менеджменте и маркетинге
Все методы математического моделирования можно разделить на четыре класса: -аналитические (априорные); -имитационные (априорно-апостериорные) модели;...
-
Заключение - Основные методы и принципы моделирования в исследовании систем управления
В заключение данной курсовой работы хочу сделать несколько выводов из вышеизложенного материала о моделировании в исследовании систем управления. Итак,...
-
Среди современных исследований на тему предсказания банкротства можно выделить группу работ, которые не ставят своей целью сравнение предсказательной...
Исследование устойчивости и зарядовых состояний вакансии в димеризованном кластере Si29 - Метод Монте Карло в химическом моделировании